[1]Zheng, J.; Chen, J.-j.; Jia, X.; Song, J.; Wang, C.; Zheng, M.-s.; Dong, Q.-f., Electrochemical Performance of the LiNi[sub 1/3]Co[sub 1/3]Mn[sub 1/3]O[sub 2] in Aqueous Electrolyte. Journal of The Electrochemical Society 2010, 157 (6), A702.[Link]
[2]Wang, C.; Chen, J.-j.; Shi, Y.-n.; Zheng, M.-s.; Dong, Q.-f., Preparation and performance of a core–shell carbon/sulfur material for lithium/sulfur battery. Electrochimica Acta 2010, 55 (23), 7010-7015.[Link]
[3]Jia-jia, C.; Xin, J.; Qiu-jie, S.; Chong, W.; Qian, Z.; Ming-sen, Z.; Quan-feng, D., The preparation of nano-sulfur/MWCNTs and its electrochemical performance. Electrochimica Acta 2010, 55 (27), 8062-8066.[Link]
[4]Zheng, M. S.; Chen, J. J.; Dong, Q. F., The Research of Electrolyte on Lithium/Sulfur Battery. Advanced Materials Research 2012, 476-478, 1763-1766.[Link]
[5]Zheng, M. S.; Chen, J. J.; Dong, Q. F., The Enhanced Electrochemical Performance of Lithium/Sulfur Battery with Protected Lithium Anode. Advanced Materials Research 2012, 476-478, 676-680.[Link]
[6]Xin, J.; Jia-jia, C.; Jian-hui, X.; Yi-ning, S.; You-zuo, F.; Min-sen, Z.; Quan-feng, D., Fe2O3 xerogel used as the anode material for lithium ion batteries with excellent electrochemical performance. Chemical Communications 2012, 48 (59), 7410-7412.[Link]
[7]Chen, J.-j.; Zhang, Q.; Shi, Y.-n.; Qin, L.-l.; Cao, Y.; Zheng, M.-s.; Dong, Q.-f., A hierarchical architecture S/MWCNT nanomicrosphere with large pores for lithium sulfur batteries. Physical Chemistry Chemical Physics 2012, 14 (16), 5376-5382.[Link]
[8]Wei, Z.-k.; Chen, J.-j.; Qin, L.-l.; Nemage, A.-w.; Zheng, M.-s.; Dong, Q.-f., Two-Step Hydrothermal Method for Synthesis of Sulfur-Graphene Hybrid and its Application in Lithium Sulfur Batteries. Journal of The Electrochemical Society 2012, 159 (8), A1236-A1239.[Link]
[9]Zang, H.-Y.; Chen, J.-J.; Long, D.-L.; Cronin, L.; Miras, H. N., Assembly of Thiometalate-Based {Mo16} and {Mo36} Composite Clusters Combining [Mo2O2S2]2+ Cations and Selenite Anions. Advanced Materials 2013, 25 (43), 6245-6249.[Link]
合成并表征了一类新的基于硫代金属酸盐的复合分子材料。利用高分辨率ESI-MS在气相中观察到1.6和1.9 nm大小的簇。亚硒酸盐阴离子作为无机配体的多样性通过迄今为止报道的最高核度硒基硫代金属氧酸盐材料的分离得到证明。观察到的基于亚硒酸盐的硫代金属氧酸盐物质的质子传导性使它们成为燃料电池应用的有前景的替代材料。
[10]Jun, Z.; Jia-jia, C.; Cheng-long, Z.; Hang, Q.; Ming-sen, Z.; Quan-feng, D., The synthesis of a core–shell MnO2/3D-ordered hollow carbon sphere composite and its superior electrochemical capability for lithium ion batteries. Journal of Materials Chemistry A 2014, 2 (18), 6343-6347.[Link]
以空心碳球（HCS）为碳基体，设计并合成了分级核壳型MnO2/3D有序空心碳球复合材料。 它表现出优异的循环稳定性和高电流密度性能，在1 A·g-1（基于复合材料的总质量）下具有 420 mAh·g-1的稳定和可逆容量，并显示出作为高功率锂离子电池负极材料的潜力。这种MnO2/HCS复合材料的优异性能是由于分级结构与纳米MnO2和HCS多孔结构的协同作用。
[11]Cai, M.; Qian, H.; Wei, Z.; Chen, J.; Zheng, M.; Dong, Q., Polyvinyl pyrrolidone-assisted synthesis of a Fe3O4/graphene composite with excellent lithium storage properties. RSC Advances 2014, 4 (13), 6379-6382.[Link]
本文报道了Fe3O4/石墨烯复合材料中金属氧化物和石墨烯之间的弱相互作用，从而产生了优异的电化学性能。
[12]Fan, J.; Chen, J.; Chen, Y.; Huang, H.; Wei, Z.; Zheng, M.-s.; Dong, Q., Hierarchical structure LiFePO4@C synthesized by oleylamine-mediated method for low temperature applications. Journal of Materials Chemistry A 2014, 2 (14), 4870-4873.[Link]
在本文中，首先通过油胺介导的方法制备了分层纳米结构LiFePO4@C复合材料。油胺在限制粒径和形成LiFePO4@C复合材料的多孔纳米结构方面发挥了多功能作用。得益于其分层结构，尤其是在低温下，LiFePO4@C表现出优异的电化学性能。它可以在-20 °C下以高达 700 mA·g-1（约 5 C）的电流密度提供117 mAh·g-1的容量。
[13]Zhang, Q.; Chen, J.-J.; Wang, X.-Y.; Yang, C.; Zheng, M.-S.; Dong, Q.-F., Enhanced electrochemical performance and thermal stability of LiNi0.5Mn1.5O4 using an electrolyte with sulfolane. Physical Chemistry Chemical Physics 2015, 17 (16), 10353-10357.[Link]
使用环丁砜-碳酸盐混合溶剂电解质在LiNi0.5Mn1.5O4正极表面形成硫化物基SEI层，从而提高电化学性能。 此外，在SEI层的存在下，LiNi0.5Mn1.5O4正极的热稳定性也显着提高。 ARC（加速量热法）测试表明，脱锂的LiNi0.5Mn1.5O4材料在环丁砜-碳酸盐电解质中的自热速率受到抑制。
[14]Chen, J.-J., R.-M. Yuan, J.-M. Feng, Q. Zhang, J.-X. Huang, G. Fu, M.-S. Zheng, B. Ren* and Q.-F. Dong*, Conductive Lewis Base Matrix to Recover the Missing Link of Li2S8 during the Sulfur Redox Cycle in Li-S Battery, Chemistry of Materials, 2015, 27(6): 2048-2055.[Link]
硫和多硫化物在环境和储能系统中发挥着重要作用，特别是在锂硫（Li-S）电池的高能量密度这一近期热点领域。然而，由于对硫的氧化还原过程缺乏完整的机理理解，Li-S电池的进一步发展仍然受到阻碍。在这里，我们通过结合原位拉曼光谱和密度泛函理论（DFT）方法对电解质/碳界面上复杂的硫氧化还原化学的理解，介绍了一种导电的路易斯碱基体，它能够提高锂硫电池的电池性能。在整个氧化还原路线中发现S含量更高的多硫化物Li2S8缺失，而Li-S电池的充电过程以 Li2S6结束。DFT计算表明Li2S8比S8和Li2S6更容易接受电子，因此它在热力学和动力学上都不稳定。同时，Li2Sn在碳表面的不良吸附行为进一步阻止了Li2Sn在充电时氧化回S8。周期性的DFT计算表明，N掺杂的碳表面可以作为导电的路易斯碱“催化剂”基质来增强Li2Sn（n = 4-8）的吸附能。这种方法允许S含量更高的Li2Sn被进一步氧化成S8，这也被原位拉曼光谱证实。通过在整个氧化还原路线中恢复Li2S8的缺失环节，即使在简单的super P碳复合材料中的高硫负载量（70%，m/m）下，S利用率和循环稳定性也得到显着提高。
[15]Fan, J.-M.; Chen, J.-J.; Zhang, Q.; Chen, B.-B.; Zang, J.; Zheng, M.-S.; Dong, Q.-F., An Amorphous Carbon Nitride Composite Derived from ZIF-8 as Anode Material for Sodium-Ion Batteries. ChemSusChem 2015, 8 (11), 1856-1861.[Link]
无定形氮化碳（ACN）和氧化锌的复合材料是一种很有前途的钠离子电池负极材料。 该复合材料表现出优异的循环稳定性、倍率性能和热稳定性。该性能是由氮化碳提供的钠离子嵌入化学和由氧化锌提供的结构稳定性的结合。
[16]Chen, J.-J., M. D. Symes, S.-C. Fan, M.-S. Zheng, H. N. Miras, Q.-F. Dong* and L. Cronin*, High-Performance Polyoxometalate-Based Cathode Materials for Rechargeable Lithium-Ion Batteries, Advanced Materials, 2015, 27(31): 4649-4654.[Link]
聚氧钒酸盐簇Li7[V15O36(CO3)]被证明是锂离子电池中的一种活性正极材料，在50 mA·g-1时的容量为250 mAh·g-1，在10 A·g-1时的容量为140 mAh·g-1。这种材料中的锂离子扩散速度很快，并产生了令人印象深刻的25.7 kW·kg-1(55 kW·L-1)的最大功率密度输出。
[17]Zang, H.-Y.; Chen, J.-J.; Long, D.-L.; Cronin, L.; Miras, H. N., Assembly of inorganic [Mo2S2O2]2+ panels connected by selenite anions to nanoscale chalcogenide–polyoxometalate clusters. Chemical Science 2016, 7 (6), 3798-3804.[Link]
我们描述了通过控制[Mo2S2O2]2+和SeO32−单元中的杂原子比例来介导的超分子组装如何导致形成新型结构单元[(Mo2O2S2)3(OH)4(H2O)6(SeO3)]={Mo6}和[(Mo2O2S2)2(OH)2(H2O)4(SeO3)]={Mo4}，它们以一种无机“面板”形式连接到一系列具有通式{(Mo2O2S2)x(OH)y(SeO3)z(H2O)w}n−的新簇1-3，其中x, y, z, w, n =[8, 0, 20, 8, 24] 表示1，[14, 14, 17, 8, 20] 表示2和 [8, 8, 8, 0, 8] 表示3。簇1是无机穴状体的罕见例子，具有椭圆形“endo”基序，定义为尺寸是1.7 × 1.0 nm的各向异性椭圆，孔隙范围为5.3至6.4 Å，具有位点选择性阳离子识别特性；簇2展示了由 3 × {Mo6} 和 2 × {Mo4} 面板构成的“exo”结构基序，跨越 2.4 × 2.0 nm 的十字形，簇3是直径为1.5 nm的环形结构。作为Se : Mo比率的函数的 endo 与 exo 拓扑的控制反映到簇1和簇2分子间相互作用和质子传导特性，二者具有500 Å2 的表面积差异，这项工作表明，非常简单的合成参数可以显著改变全无机纳米级硫属化物-多金属氧酸盐的结构和特性。
[18]Chen, J.-J.; Ye, J.-C.; Zhang, X.-G.; Symes, M. D.; Fan, S.-C.; Long, D.-L.; Zheng, M.-S.; Wu, D.-Y.; Cronin, L.; Dong, Q.-F., Design and Performance of Rechargeable Sodium Ion Batteries, and Symmetrical Li-Ion Batteries with Supercapacitor-Like Power Density Based upon Polyoxovanadates. Advanced Energy Materials 2018, 8 (6), 1701021.[Link]
聚阴离子Li7V15O36(CO3)是一种纳米级分子簇（尺寸约为 1 nm），与传统的过渡金属氧化物电极材料相比，它有可能形成表面积和体积比更高的开放主体框架。本文展示了基于聚氧钒酸盐 Li7V15O36(CO3) 的实用可充电钠离子电池和对称锂离子电池。{V15O36(CO3)}中的钒中心并不都具有相同的VIV/V氧化还原电势，这允许由这种具有类似电池的能量密度和类似超级电容器的功率密度的材料制造出对称器件。在100 A·g-1时可实现51.5 kW·kg-1的超高比功率和125 Wh·kg-1的比能量，以及较长的循环寿命（>500 次循环）。此外，电化学和理论研究表明，{V15O36(CO3)}还可以传输大阳离子，如Na+，并且可以用作具有240 mAh·g-1高比容量的可充电钠离子电池和具有390 Wh·kg-1比能量的全钠离子电池的正极材料。最后，来自这些电化学储能装置的多金属氧酸盐材料可以通过简单的水处理从用过的电极中轻松提取，为氧化还原活性材料的循环利用提供了潜在途径。
[19]Chen, J.-J., M. D. Symes* and L. Cronin*, Highly reduced and protonated aqueous solutions of P2W18O62 (6-) for on-demand hydrogen generation and energy storage, Nature Chemistry, 2018, 10(10): 1042-1047.[Link]
随着我们对可再生能源的依赖增加，我们需要储存这种能源以缓解供应的低谷。在电池中储存能量或通过转换为化学燃料是两种最灵活和可扩展的选择，但通常被认为是互斥的。 因此，既可以作为电池又可以作为燃料发电设备（取决于使用者的需要）的储能解决方案可以彻底改变可再生能源的摄取和利用。 在这里，我们提出了一种多氧阴离子[P2W18O62]6-，每个阴离子可以在水溶液中被18个电子/H+可逆地还原和质子化，可以作为高性能氧化还原液流电池电解质（提供的实际放电能量密度为225 Wh·l-1，理论能量密度超过1,000 Wh·l-1），或作为电解池中的介质用于按需生产氢气。
[20]Kirkaldy, N.; Chisholm, G.; Chen, J.-J.; Cronin, L., A practical, organic-mediated, hybrid electrolyser that decouples hydrogen production at high current densities. Chemical Science 2018, 9 (6), 1621-1626.[Link]
氢气被视为未来的可持续燃料，但全球大部分氢气生产来自化石燃料的改造。使用质子交换膜电解器 (PEME) 电解水通过与可再生能源耦合提供了可持续制氢的途径，但在低电流密度和高操作压力下可能会出现气体交叉的问题，导致爆炸性气体混合并缩短电池寿命。在这里，我们展示了一种高度稳定的有机电子耦合质子缓冲液 (ECPB) 的应用，该缓冲液允许在水分解过程中使氢气和氧气的产生解耦。通过融合氧化还原液流电池和 PEM 电解研究的概念，我们构建了一种混合电解装置，能够在水分解过程中解耦气体释放反应。该设备提高了气体纯度和操作安全性，同时仍可在工业相关的高电流密度下工作。蒽醌-2,7-二磺酸在这个两步过程中用作有机氧化还原介质，在2.00 V下以高达3.71 A·cm-2 的电流密度产生H2，扩展了ECPB的概念。
[21]Ye, J. C.#, J. J. Chen#, R. M. Yuan, D. R. Deng, M. S. Zheng*, L. Cronin* and Q. F. Dong*, Strategies to Explore and Develop Reversible Redox Reactions of Li-S in Electrode Architectures Using Silver-Polyoxometalate Clusters, Journal of the American Chemical Society, 2018, 140(8): 3134-3138.[Link]
报道了Ag (I) 取代的 Keggin K3[H3AgIPW11O39] 作为双功能 Lewis 酸性和碱性催化剂的研究，探索了 Li2Sn 部分的稳定性，从而使 S 基电极中的可逆氧化还原反应成为可能。光谱研究表明，Li2Sn基团可以强烈吸附在{AgIPW11O39}簇上，其中Ag(I) 离子可以作为路易斯酸位点进一步增强S基团的吸附，并对这些相互作用利用DFT进行了研究和合理化。 这些结果用于构建用于锂硫电池的电极，该电池的硫利用率高达94%，库仑容量为1580 mAh·g-1。这意味着，由于使用 AgPOM，在复合电极中实现了高活性S含量以及高面积S质量负载，从而具有高倍率循环性能的高度稳定的电池（1050和810 mAh·g–1分别在1C和2C下，超过100到300个循环）。
[22]Zheng, Q.; Vilà-Nadal, L.; Lang, Z.; Chen, J.-J.; Long, D.-L.; Mathieson, J. S.; Poblet, J. M.; Cronin, L., Self-Sorting of Heteroanions in the Assembly of Cross-Shaped Polyoxometalate Clusters. Journal of the American Chemical Society 2018, 140 (7), 2595-2601.[Link]
杂阴离子 (HA) 部分在模板化杂多金属氧酸盐 (HPA) 结构中起关键作用，但很少报道以两种不同模板为模板的簇。在这里，我们展示了一个基于HPA的十字形架构如何通过将两个不同的客体配对成一个空的 {XYW15O54} 构建块来对HA模板进行自我排序，其中四个构建块单元连接在一起以完成十字形架构。我们利用这一观察结果将HA模板合并到簇内明确定义的位置，从而分离出一组混合HA模板化的十字形聚阴离子[(XYW15O54)4(WO2)4]32–/36– (X = H–P, Y = Se, Te, As)。模板位置已通过单晶X射线衍射、核磁共振光谱和高分辨率电喷雾电离质谱明确确定；这些研究表明，含有HPA簇的混合模板是溶液中结晶出的首选产物。使用DFT计算的理论研究表明，选择性自排序源于溶液中模板的协调。十字形多金属氧酸盐簇具有氧化还原活性，如差分脉冲伏安实验所示，分子接受电子的能力受到 HA 的轻微调节。这些结果表明，十字形HPA可用于从溶液中选择模板，并且它们本身具有有趣的几何形状，这将有助于开发基于具有明确结构和电子特性的HPA的功能性分子结构。
[23]Martin-Sabi, M.; Soriano-López, J.; Winter, R. S.; Chen, J.-J.; Vilà-Nadal, L.; Long, D.-L.; Galán-Mascarós, J. R.; Cronin, L., Redox tuning the Weakley-type polyoxometalate archetype for the oxygen evolution reaction. Nature Catalysis 2018, 1 (3), 208-213.[Link]
水氧化是将太阳能转化为化学燃料的关键反应，但有效的水氧化催化剂通常基于稀有且昂贵的贵金属，如Pt、Ir或Ru。开发基于地球上储量丰富的金属的策略对于探索该反应的关键方面以及了解能源系统是否可能有不同和更有效的应用非常重要。在此，我们提出了一种基于将钼掺杂到[Co4(H2O)2(PW9O34)2]10–的钨骨架中来调整氧化还原活性电催化剂的方法，称为 Weakley三明治。通过X射线晶体学、电喷雾电离质谱和电感耦合等离子体发射光谱研究证实了Mo掺杂的框架。将钼掺杂到坚固的Weakley夹层骨架中导致水在低起始电位下氧化，并且没有催化剂降解，因此与纯钨骨架相比，析氧反应的过电位降低了188 mV。
[24]Yuan, X.; Sun, C.; Duan, J.-N.; Fan, J.; Yuan, R.; Chen, J.; Chang, J.-K.; Zheng, M.; Dong, Q., A polyoxometalate-based polymer electrolyte with an improved electrode interface and ion conductivity for high-safety all-solid-state batteries. Journal of Materials Chemistry A 2019, 7 (26), 15924-15932.[Link]
固体电解质被认为是下一代基于锂的电池最有前景的候选者之一，因为它们消除了液态有机电解质的潜在安全隐患，并进一步提高了电池的能量密度。然而，电导率低、与电极的界面相容性差等固有缺陷严重阻碍了其广泛应用。多金属氧酸盐 Li7[V15O36(CO3)] (LVC) 可以在电解液中解离Li+，并具有高扩散系数，构成了Li+传输的途径。本文设计并合成了一种用于高安全性全固态电池的具有改进的电极界面和离子电导率的基于多金属氧酸盐的聚合物电解质（PPE），以进一步增强电池的电化学行为。与常规PEO18LiTFSI电解液相比，离子电导率有所提高。同时，LVC可以显着改善电极与电解质之间的界面相容性，从而促进反应动力学并抑制锂枝晶对锂金属的影响。当用于LiFePO4|Li电池时，180次循环后的比放电容量达到 148 mAh·g-1，在0.5 C时库仑效率约为 99.9%。根据ARC的结果，具有PPE的LiFePO4|C电池具有卓越的安全性，因为自热过程的起始温度高达181.4 °C，并且在360 °C范围内不会发生热失控过程，表明PPE在高安全性全固态电池方面的潜力。
[25]Jie Lei; Jun-Jie Yang; Ting Liu; Ru-Ming Yuan; Ding-Rong Deng; Ming-Sen Zheng; Jia-Jia Chen*; Leroy Cronin*; Quan-Feng Dong*, Tuning Redox Active Polyoxometalates for Efficient Electron-Coupled Proton-Buffer-Mediated Water Splitting, Chemistry-A European Journal, 2019, 25(49): 11432-11436.[Link]
我们提出了调整多金属氧酸盐簇的氧化还原性质的策略，以增强电子耦合质子缓冲介导的水分解过程，其中氢气和氧气的析出可以以不同的形式发生，并且在时间和空间上是分开的。通过取代Keggin型多金属氧酸盐簇H6ZnW12O40中的杂原子模板，可以将氧化还原反应中的电子数和质子化数加倍（从2个到4个）。与经过充分研究的H3PW12O40和H4SiW12O40相比，这种增加可以通过氧化还原电位所示的能级更好地匹配来实现。这意味着 H6ZnW12O40 可以作为电解池中的高性能氧化还原介质，用于按需产生氢气，具有 95.5 % 的高解耦效率和 83.3 % 的电化学能量效率。此外，H6ZnW12O40 簇还表现出优异的循环行为和氧化还原可逆性，在200个循环期间几乎保持了100 %的H2介导容量和在30 mA·cm-2下每个循环>92 %的高库仑效率。
